Do quantum effects influence the energy of polariton states?

Олександр Авраменко

doi:10.15330/pcss.25.3.478-484

Автор(и)

Олександр Авраменко Міністерство охорони здоров’я та соціальних служб США, Детройт, MI, США

DOI:

https://doi.org/10.15330/pcss.25.3.478-484

Ключові слова:

поляритони, розщеплення Рабі, порожнина, енергетичний рівень, порфірин, молекулярна вібрація

Анотація

Якщо ансамбль молекул помістити всередину нанорозмірної порожнини Фабрі-Перо, здатної захопити фотон, резонансний з перехідним рівнем молекули, фотонний і молекулярний (екситонні) стани обміняються енергією. Якщо обмін енергією між двома станами відбувається швидше, ніж швидкість розпаду будь-якого стану, може утворитися пара гібридизованих станів світло-матерія, відомих як поляритони. Поляритони, що включають один фотон і один тип молекулярного збудження, можна моделювати за допомогою дворівневого гамільтоніана, при цьому власні значення матриці виступають як енергії станів поляритонів. Під час резонансу поділ між двома поляритонними станами називається розщепленням Рабі та пропорційний квадратному кореню з концентрації молекул, які беруть участь у зв’язку. У цьому рукописі аналізуються дані, отримані з раніше повідомлених вимірювань поляритону в порожнині, і виявлено, що в той час як зв’язок між квадратним коренем із концентрації та розщепленням Рабі виконується для загальної різниці енергій між станами поляритону, спостерігається, що цей зв’язок не для окремих рівнів енергії поляритону. У спробі якісно пояснити цю розбіжність використовуються базова частинка в коробковій моделі та моделі гармонічних осциляторів квантової механіки.

Посилання

T.W. Ebbesen, Hybrid Light-Matter States in a Molecular and Material Science. Perspective, Acc. Chem. Res., 49(11), 2403 (2016); https://doi.org/10.1021/acs.accounts.6b00295.

J. Yuen-Zhou, W. Xiong, T. Shegai, Polariton Chemistry: Molecules in cavities and plasmonic media. J. Chem. Phys., 156(3), 030401 (2022); https://doi.org/10.1063/5.0080134.

J. Galego, F.J. Garcia-Vidal, J. Feist, Suppressing photochemical reactions with quantized light fields. Nature, 7(1), 13841 (2016); https://doi.org/10.1038/ncomms13841.

M. Kowalewski, K. Bennett, S. Mukamel, Non-adiabatic dynamics of molecules in optical cavitie. J. Chem. Phys., 144(5), 054309 (2016); https://doi.org/10.1063/1.4941053.

J.A. Hutchison, T. Schwartz, C. Genet, E. Devaux, T.W. Ebbesen, Modifying Chemical Landscapes by Coupling to Vacuum Fields, Angew. Chem., 51(7), 1592 (2012); https://doi.org/10.1002/anie.201107033.

A.G. Avramenko, A.S. Rury, Quantum Control of Ultrafast Internal Conversion Using. Nanoconfined Virtual Photons, J. Phys. Chem. Lett., 11(3), 1013 (2020); https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.9b03447.

X. Zhong, T. Chervy, S. Wang, J. George, A. Thomas, J.A. Hutchison, E. Devaux, C. Genet, T.W. Ebbesen, Non-Radiative Energy Transfer Mediated by Hybrid Light-Matter. States, Angew. Chem., 55(21), 6202 (2016); https://doi.org/10.1002/anie.201600428.

R.J. Holmes and S.R. Forrest, Strong Exciton-Photon Coupling and Exciton Hybridization in a Thermally Evaporated Polycrystalline Film of an Organic Small Molecule, Phys. Rev. Lett., 93(18), 186404 (2004); https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.93.186404.

C.A. Del Po, S.U.Z. Khan, K.H. Park, B. Kudisch, B.P. Rand, G.D. Scholes, Polariton Decay in Donor-Acceptor Cavity Systems. J. Phys. Chem. Lett., 12(40), 9774 (2021); https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.1c02644

M.S. Skolnick, T.A. Fisher, D.M. Whittaker, Strong coupling phenomena in quantum microcavity structures, Semicond. Sci. Technol., 13(7), 645 (1998), https://doi.org/10.1088/0268-1242/13/7/003.

J.J. Hopfield, Theory of the Contribution of Excitons to the Complex Dielectric Constant of Crystals. Phys. Rev., 112(5), 1555 (1958); https://doi.org/10.1103/PhysRev.112.1555.

D.M. Coles, P. Michetti, C. Clark, A.M. Adawi, D.G. Lidzey, Temperature dependence of the upper-branch pola riton population in an organic semiconductor microcavity. Phys. Rev. B., 84(20), 205214 (2011); https://doi.org/10.1103/PhysRevB.84.205214.

A. Graf, Strong light-matter interactions and exciton-polaritons in carbon nanotubes, Dissertation, Heidelberg University, Department of Physical Chemistry, DOI: 10.11588/heidok.00026454.

D.G. Lidzey, D.D.C. Bradley, M.S. Skolnick, T. Virgili, S. Walker, D.M. Whittaker, Strong exciton–photon coupling in an organic semiconductor microcavity, Nature, 395, 53 (1998); https://doi.org/10.1038/25692.

A.G. Avramenko, A.S. Rury, Local molecular probes of ultrafast relaxation channels in strongly coupled metalloporphyrin-cavity systems, J. Phys. Chem., 155(6), 064702 (2021); https://doi.org/10.1063/5.0055296.

A. Thomas, A. Jayachandran, L. Lethuillier-Karl, R.M.A. Vergauwe , K. Nagarajan, E. Devaux, C. Genet, J. Moran, T.W. Ebbesen, Ground state chemistry under vibrational strong coupling: dependence of thermodynamic parameters on the Rabi splitting energy. Nanophotonics, 9(2), 249 (2020); https://doi.org/10.1515/nanoph-2019-0340.

B.E Saleh, M.C. Teich, Fundamentals of Photonics, (John Wiley & Sons, Ltd, NY, 2019).

B. Supriadi, L. Nuraini1, A.S.R. Maulani, D.D. Damayanti, A.F. Sugihartin, M.I. Baihaqi, Complete solutions of particle in three dimensional box with variations in main quantum number. J. Phys. Conf. Ser., 1538, 012038 (2020); https:/doi.org/10.1088/1742-6596/1538/1/012038.

P. Atkins, J.D. Paula, J. Keeler, Atkins' Physical Chemistry. (Oxford university press, 2019).

E. Eizner, L.A. Martínez-Martínez, J. Yuen-Zhou, S. Kéna-Cohen, Inverting singlet and triplet excited states using strong light-matter coupling. Sci. Adv., 5(12), eaax4482 (2019); https:/doi.org/10.1126/sciadv.aax4482.

T. Virgili, D. Coles, A.M. Adawi, C. Clark, P. Michetti, S.K. Rajendran, D. Brida, D. Polli, G. Cerullo, and D.G. Lidzey, Ultrafast polariton relaxation dynamics in an organic semiconductor microcavity. Phys. Rev. B., 83(24), 245309 (2011); https://doi.org/10.1103/PhysRevB.83.245309.

S. Albeverio, S. Fassari, F. Rinaldi, A remarkable spectral feature of the Schrodinger ¨Hamiltonian of the harmonic oscillator perturbed by an attractive δ-interaction centred at the origin: double degeneracy and level crossing. J. Phys. A. Math. Theor., 46(38), 385305 (2013); https:/doi.org/10.1088/1751-8113/46/38/385305.

D.M. Whittaker, P. Kinsler, T.A. Fisher, M.S. Skolnick, A. Armitage, A.M. Afshar, M.D. Sturge, and J.S. Roberts, Motional Narrowing in Semiconductor Microcavities. Phys. Rev. Lett., 77(23), 4792 (1996); https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.77.4792.

D.M. Whittaker, P. Kinsler, T.A. Fisher, M.S. Skolnick, A. Armitage, A.M. Afshar, J.S. Roberts, G. Hill, M.A. Pate, Motional narrowing in semiconductor microcavities, Superlattices Microstruct., 22 (1), pp. 91-96, (1997), https://doi.org/10.1006/spmi.1996.0275.

V. Savona, C. Piermarocchi, A. Quattropani, F. Tassone, P. Schwendimann, Microscopic Theory of Motional Narrowing of Microcavity Polaritons in a Disordered Potential. Semicond. Sci. Technol., 78(23), 4470, (1997). https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.78.4470.

A.G. Avramenko, A.S. Rury, Conference on Frontiers in Optics and Laser Science, paper # LW6F.3, (Rochester, NY, 2022); https://doi.org/10.1364/LS.2022.LW6F.3.

G.D. Scholes, C.A. DelPo, B. Kudisch, Entropy Reorders Polariton States, J. Phys. Chem. Lett., 11(15), 6389 (2020); https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.0c02000;

D. Bajoni. Corrigendum: Polariton lasers. Hybrid light–matter lasers without inversion, J. Phys. D: Appl. Phys., 45(40), 409501 (2012); https:/doi.org/10.1088/0022-3727/45/40/409501.